電化學二氧化碳還原（CO₂R）有望以可再生電力能源將CO₂轉化為有價值的燃料，維持碳平衡，因而備受關註🉐。高經濟附加值的C₂₊化合物（如乙烯🧑🏻‍🍳👩‍🌾、乙醇、正丙醇等）在化工產業和國民經濟占有重要的地位。在眾多催化劑中，金屬銅（Cu）基化合物是目前主要能夠進行碳碳耦合產C₂₊燃料的催化劑👱🏿‍♂️。然而，單質Cu表面上C-C耦合需要較高的過電位，且在大多數情況下選擇性和產率較差🫶🏿，阻礙了其實際應用。設計雙金屬串聯催化劑調控關鍵中間體在Cu表面的結合能🪬，是提高C₂₊產物選擇性的有效手段🟰。在該體系中👰🏿‍♀️，CO₂R過程可以拆分成兩個連續的步驟，即先在高選擇性的催化劑（如Ag、Au等）將CO₂還原為CO💆🏽，隨後在Cu上進行C-C耦合成C₂₊產物🧑🏼‍✈️。迄今為止，Cu基雙金屬的研究大多從理論的角度理解了活性位點及反應機製，缺乏對在CO₂R過程中真實活性位點的研究，特別在金屬結構動力學不穩定的前提下。

鑒於此，沐鸣平台張黎明課題組以外延Au-Cu異質結構作為模型結構研究了雙金屬電催化劑在CO₂R過程中的重構/相變。電化學測試表明結果顯示，相比於單質Cu，外延Au-Cu有效提高了C₂₊醇的產率和過電位👺📈，抑製了碳氫化合物的產生。原子尺度表征表明，在CO₂R反應後👩🏽‍🎓，初始相分離的Au-Cu界面在Cu(0)氧化還原作用驅使下轉變為獨特的AuCu合金支撐的外延Au@Cu核殼納米團簇結構。結合原位傅裏葉變換紅外光譜、有限元模擬和密度泛函理論(DFT)計算，研究結果證實原位形成的AuCu合金及Cu納米殼分別為CO₂至CO和CO至C₂₊醇的活性位點👩🏿‍⚖️，且*CO的局域富集是C₂₊醇穩定生產的關鍵🖕🏻。這項工作填補了CO₂R雙金屬界面動態重構的研究空白🏋🏻‍♀️，並建立了一個從原子尺度理解串聯催化CO₂至C₂₊醇的範例。

上述研究成果以“Dynamic restructuring of epitaxial Au-Cu biphasic interface for tandem CO_2-to-C₂₊ alcohols conversion ”為題在線發表於期刊Chem上。沐鸣开户張黎明青年研究員♋️、華東理工大學戴升教授和北京大學劉開輝教授為共同通訊作者♏️，沐鸣平台為第一完成單位🚴🏼‍♂️。該項研究得到國家自然科學基金、上海市科委、國家重點研發計劃等項目的大力支持。

圖⛰：Au-Cu雙金屬在CO₂R過程中結構重組高分辨TEM表征圖及Cu(0)氧化還原驅動機製示意圖。

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